पुण्यातील राजकीय घडामोडींनी प्रेरित होऊन हे भाऊ क्रांतिकारक चळवळीकडे वळले. ब्रिटिशांनी आणलेल्या संमती वयाच्या विधेयकास त्यांचा तीव्र विरोध होता. भारतीय संस्कृतीत हस्तक्षेप करणार्‍या ब्रिटिशांविरुद्ध टिळकांनीकेसरीमधून घणाघाती प्रहार करायला सुरुवात केली होती. या आवाहनाने तीनही भाऊ प्रेरित झाले. त्यांनी लोकसंघटन केले. याचवेळी पुण्यात प्लेगच्या साथीने अक्राळविक्राळ स्वरूप धारण केल्याने ब्रिटिशांनी वॉल्टर चार्ल्स रँडला भारतात पाचारण केले. रँडने रोग निवारण करण्याच्या उपायांची सक्तीने अंमलबजावणी सुरू केली. हे करताना त्याने सामाजिक पायदंड पायदळी तुडवून लोकांचा असंतोष ओढवून घेतला. यामुळे चाफेकर बंधूच्या मनात ब्रिटिशाविरुद्ध तिरस्कार निर्माण झाला. या सार्‍यांचा सूड घेण्याची योजना त्यांनी तयार केली.

रँडच्या पुण्यातील लोकांना दिलेल्या वाईट वागणुकीबद्दल या भावांनी त्याच्या वधाचा कट रचला. त्यावेळी व्हिक्टोरिया राणीच्या राज्यारोहणाचा हीरकमहोत्सव साजरा करण्यात येत होता. सगळीकडे रोषणाई करण्यात आली होती. तसेच मेजवानीचे आयोजन करण्यात आले होते. दामोदर चाफेकर या तरुणाने गाडी काढली व गणेश खिंड येथे वाट पाहत २२ जून १८९७ रोजी मध्यरात्री निवासस्थानातून बाहेर पडलेल्या रँडवर जवळून गोळ्या झाडल्या. रँड हा काही काळ कोमात राहिला व कालांतराने ३ जुलै १८९७ रोजी मरण पावला. याचवेळेस दामोदराच्या भाऊ बाळकृष्णाने रॅड सोबत बसलेल्या लेफ्टनंट आयरिस्टवर गोळ्या झाडल्या